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中國科大環(huán)境系取得單原子類芬頓催化高價金屬轉(zhuǎn)化機(jī)制研究新進(jìn)展
近期，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程系穆楊教授團(tuán)隊與德國馬克斯普朗克膠體與界面研究所合作研究類芬頓反應(yīng)選擇性催化新機(jī)制并取得新進(jìn)展。
對類芬頓反應(yīng)中高價金屬物種難以選擇性轉(zhuǎn)化這一科學(xué)問題，創(chuàng)新性地建立了通過驅(qū)動耦合電子-質(zhì)子轉(zhuǎn)移（CEPT）過程促進(jìn)高價金屬物種形成的新方法，豐富了污水處理技術(shù)中過氧化物選擇性活化的內(nèi)在機(jī)制。
在單原子鈷催化的過硫酸鹽活化廢水處理工藝中，高價鈷氧物種（Co(IV)=O）由于具有較強(qiáng)的氧化能力、較長的壽命和優(yōu)良的抗干擾性等優(yōu)點受到廣泛關(guān)注。其中，O-H鍵和O-O鍵的裂解以及高效的電子轉(zhuǎn)移是Co(IV)=O形成的關(guān)鍵。
然而，O-H鍵的高解離能限制了其有效裂解，進(jìn)而嚴(yán)重阻礙了Co(IV)=O的生成。由于CEPT過程允許質(zhì)子和電子在不同受體間同時轉(zhuǎn)移，避免了分步過程中高能中間體的形成，因此在熱力學(xué)上有利于O-H鍵的斷裂，而構(gòu)建極性電場是驅(qū)動CEPT過程的有效手段。
針對上述挑戰(zhàn)，本研究構(gòu)建了非對稱配位的CoB1N3單原子催化劑以形成強(qiáng)極性電場，通過CEPT過程促進(jìn)了O-H鍵的裂解，同時誘導(dǎo)了O-O鍵的斷裂和Co-O間的強(qiáng)電子轉(zhuǎn)移，最終實現(xiàn)了Co(IV)=O的高選擇性轉(zhuǎn)化。
這項工作創(chuàng)新性地提出了通過構(gòu)建局部電場誘導(dǎo)CEPT過程促進(jìn)高價金屬轉(zhuǎn)化的新策略，為設(shè)計高活性和高選擇性的類芬頓催化劑提供了較為重要的理論依據(jù)。
CoB1N3內(nèi)建電場促進(jìn)高價金屬轉(zhuǎn)化機(jī)制圖
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