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電芬頓過程及其新興應用的最新進展

       法國古斯塔夫·埃菲爾大學（前身主要是巴黎東馬恩拉瓦雷大學）Mehmet A. Oturan團隊在Critical Reviews in Environmental Science and Technology（CREST，《環境科技評論》）期刊發表題為“電芬頓過程及其新興應用的最新進展（Recent advances in electro-Fenton process and its emerging applications; 2023, 53(8): 887-913）”的特邀綜述。

       電芬頓（Eelectro-Fenton, EF）工藝是一種先進的電化學氧化工藝，作為一種清潔有效的廢水處理技術，它在過去三十年中取得了長足的發展。盡管傳統EF已被證明能有效降解或礦化有機污染物，其在工業規模發展方面仍面臨一些不利因素。最近，EF工藝的研究主要集中在通過改良操作參數、電極材料、反應器配置以及與其他處理方法相結合等方面，以提高其有效性。這篇綜述主要評估了EF工藝當前的狀態，并介紹其最新的進展，例如 3D-EF、螯合物-EF、自供電EF、脈沖電流EF、生物EF、sono-EF、亞硫酸鹽-EF、黃鐵礦-EF和高鐵酸鹽-EF等；以及EF工藝的新興應用，如消毒、增值產品合成以及從水中去除新興污染物等。不同改良或混合EF工藝的適用性將從H2O2生成、降解動力學、礦化效率和成本效益等方面進行討論。這篇綜述旨在全面評判EF工藝的最新發展和進步，旨在提供一種有效的方法處理含頑固污染物的廢水。

圖1 圖文摘要（Graphic Abstract）

主要內容

       自2000年以來，EF以其卓越的性能、簡單性和成本效益贏得了研究人員的信任。根據改良的性質，EF相關工藝可分為兩類：（1）EF工藝改良和（2）混合EF工藝（圖 2）。在EF工藝改良中，傳統的EF工藝會被輕微修改，以提高工藝的效率或降低成本。過氧凝固（Peroxi-coagulation, PC）、費頓-芬頓（fered-Fenton, FF）和陽極-芬頓（anodic-Fenton, AF）是此類改良工藝的最佳示例。在PC工藝中，鐵或不銹鋼等犧牲陽極被使用以在電解系統中產生亞鐵離子，而非使用傳統EF工藝中的穩定陽極。然而，控制亞鐵離子的產生非常困難，最終PC工藝被認為是電凝和EF工藝的結合，需要定期調節pH值以提高PC工藝的礦化效率，因為EF工藝在酸性條件下占主導地位，而電凝過程在堿性和中性pH條件下占主導地位。FF和AF過程是EF和PC工藝的改進版本，其中H2O2會從外部添加到系統以提高效率。

       在混合EF工藝中，額外的能量會被注入EF系統以提高性能。Sono-EF（SEF）和 photo-EF（PEF）工藝是混合EF工藝的最佳示例。利用超聲波或紫外光，通過分解H2O2和聲空化現象（在SEF的情況下）產生額外的自由基，提高亞鐵離子再生率以及通過超聲波能量連續清潔以減少電極鈍化，從而提高EF工藝的處理效率。Bio-EF過程（BEF）是混合EF過程的另一種形式，其從生物電化學過程（例如使用微生物燃料電池）中產生的能量作為EF工藝中的輸入能量。

圖2 EF及相關流程示意圖

       文章作者進一步闡述了傳統EF工藝的優缺點，并著重介紹了EF工藝中用于生成H2O2的先進電極配置，無曝氣的EF 工藝（圖3），多功能催化劑在芬頓試劑的再生工藝，全鹵化有機物的降解，活性炭再生應用于污染物濃度低的廢水，制氫，EF工藝中的流通式反應器，帶軌道電極反應器的EF工藝等方面的最新進展。

圖3 （a） 內部電極曝氣和（b）噴射曝氣器

       EF工藝改良的不同形式，主要包括三維EF（3D-EF）工藝，螯合-EF工藝，自供電EF工藝，脈沖電流EF工藝以及帶反應性膜生物反應器的EF工藝，以克服傳統EF工藝中的傳質速率慢，處理量小，pH值限制，膜污染等缺陷，并進一步降低其工藝成本。
此外，作者也介紹了EF技術與其它工藝相結合的情況，主要包括EF工藝與亞硫酸鹽/硫酸鹽自由基的偶聯，與光電催化結合，與超聲耦合（sono-EF），生物電-芬頓過程，高鐵酸鹽-EF工藝，EF耦合AOPs過程的協同效應等方面。通過與其他廢水處理技術相結合，可以顯著提高EF工藝的效率。但與單獨使用EF相比，PEF、PFCs-EF、PEC-EF和sono-EF的運營成本較高，其中包括用于輻照/超聲處理的紫外線燈或超聲波的維護和能耗。因此，在SPEF過程中使用自然陽光（太陽能）源可最大限度地減少PEF的能源和運營成本，在技術和經濟上更有效。

       最后，作者介紹了EF工藝在消毒、高增值產品合成以及新興污染物的降解等方面的新興應用。

       自 2000 年代初以來，EF 工藝不斷發展并成為最強大的EAOP之一，用于從水/廢水中去除生物頑固性有機/無機污染物。傳統EF工藝中的一些主要缺點，比如pH值限制、催化劑損失等，都已經慢慢被克服。不同的EF體系變體的開發以及不同的混合工藝，都提高了該工藝的效率及適用性，并降低了過程處理成本。

       目前，在處理受污染水中的有毒、持久性有機/無機污染物層面，EF工藝作為一種有前景的可持續技術脫穎而出。眼下主要的挑戰與智能水解決方案的大規模應用開發有關，以保證水行業的可持續性，這也是聯合國可持續發展目標6：清潔水和衛生設施的前提。為了實現這一目標，需要設計合適的反應器（具有低成本和可持續的電極材料），用實際廢水進行評估，并與其他處理過程相結合。因此將來也需要進一步進行成本比較研究，包括能源消耗，以更好地評估新興的基于EF工藝技術的成本效益。

文章來源：環境科技評論CREST

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